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中國科學院物理研究所 EX6組供稿 第66期 2019年09月30日
北京凝聚態物理國家研究中心
高壓制備大線性磁電效應與磁場誘導鐵磁-鐵電性材料

  線性磁電效應是指磁?。℉)感生電極化(P)或電?。‥)感生磁化的現象,感生的電極化與磁化強度可用公式P = αH 或M = αE來表示,其中α定義為線性磁電系數。由于磁場可調控電極化以及電場可調控磁性質,線性磁電效應材料作為一種重要的磁電耦合多功能材料獲得了廣泛研究。在實際應用中,人們期望材料在較為寬廣的溫度或磁場范圍內具有大的線性磁電系數α。然而,自從1960年在Cr2O3中首次發現線性磁電效應以來,線性磁電材料α的大小往往在20-30 ps/m以內。在一些自旋誘導電極化的多鐵性材料中,雖然其α系數的最高值可提高幾個量級,但最大值僅發生在磁電相變溫度附件,偏離相變臨界溫度時急劇下降至可忽略量級。如何在較寬的溫度/磁場范圍內進一步提升材料的線性磁電效應是極具挑戰的難題。

  近期,中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心極端條件物理重點實驗室EX6組龍有文研究員團隊在高壓制備的白鎢礦型氧化物DyCrO4中,率先發現了高達50 ps/m的線性磁電效應,并且該效應在較大的磁場范圍內(-3到3 T)保持恒定;更有意思的是,較高磁場可誘導變磁轉變,產生大的凈磁矩與自發電極化,罕見地實現鐵磁-鐵電多鐵性。

  常壓下燒結的DyCrO4結晶為四方鋯石型結構,空間群為I41/amd,具有長程鐵磁有序,但其磁結構不支持線性磁電效應。當鋯石型DyCrO4在700-750 K溫度條件下經過6-8 GPa的高壓處理后,會轉變為另一種四方結構,即具有I41/a空間群的白鎢礦相。該結構相變導致10%左右的體積坍縮,屬于一級不可逆相變。磁化率與中子衍射表明高壓白鎢礦DyCrO4具有長程反鐵磁有序,且Dy3+離子與Cr5+離子同時參與反鐵磁相互作用,磁矩沿著晶格b軸形成共線型反鐵磁排列,相應的磁點群為2'/m。磁對稱性分析揭示該磁點群具有非零的磁電張量,因而可導致線性磁電效應的產生。實驗上,當在零磁場測試介電常數和鐵電極化時,探測不到這些物理量的反常改變。然而,一旦引入磁場后,可觀察到尖銳的介電峰,同時伴隨鐵電極化的出現,且電極化的大小與所加磁場強度成正比關系,表明磁場可感生電極化,證實白鎢礦DyCrO4的線性磁電效應。在固定溫度下測試電極化隨磁場變化關系時,可明顯觀察到P與H的線性關系,相應的線性磁電系數可高達50 ps/m,且在-3到3 T磁場范圍內保持恒定。另一方面,當去掉磁場改用外加電場作為激勵時,可觀察到電場誘導磁化強度的改變,且誘導的磁化強度與所加電場保持正比關系,從而實現逆線性磁電效應。此外,較高磁場可誘導白鎢礦DyCrO4的變磁轉變(臨界磁場約為 3.1 T),使其原本共線排列的反鐵磁結構發生偏轉,導致大凈磁矩(7 μ/f.u.)的產生,使材料呈現鐵磁性質。磁場依賴的中子衍射表明,4.3 T時鐵磁成分占比接近65%。在臨界磁場以上,新的磁結構要么由Dy3+離子沿外加磁場方向的傾斜所導致,要么由Dy3+與Cr5+這兩種磁性離子的共同傾斜導致。然而,不管是哪種類型的傾斜,都將把磁點群由低場時的2'/m轉變為高場時的m。顯然,新的磁點群是一個極化磁點群,可以打破空間反演對稱性,允許自發鐵電極化的產生。因而,DyCrO4在較高磁場下不僅展示了具有大凈磁矩的鐵磁行為,同時也具有自發電極化,在單相材料中罕見地實現了鐵磁-鐵電多鐵性。

  相關研究結果發表在近期的NPG Asia Materials上(11,50,2019),并且被編輯部選為Featured Article,以“磁電效應:罕見結構為器件控制提供契機,Magnetoelectric effect: Rare structure offers options for device control”為題進行重點推薦。該工作獲得了重慶大學物理系柴一晟教授與物理所孫陽研究員的密切合作;中子衍射實驗與美國橡樹嶺國家實驗室Yan Wu、Huibo Cao、Clarina Dela Cruz等博士合作完成;西班牙馬德里材料研究所的J. S. Alonso教授與卡洛斯三世大學的A. Munoz教授協助分析了磁結構。該工作獲得了科技部(2018YFE0103200,2018YFA0305700)、國家自然科學基金委(11574378, 51772324, 11674384)、中國科學院(YZ201555, QYZDB-SSW-SLH013, GJHZ1773)等的支持。

文章鏈接:
https://www.nature.com/articles/s41427-019-0151-9

圖1:本工作被選為Featured Article進行重點推薦。
圖2:白鎢礦DyCrO4基態磁結構、磁化率、固定磁場下的介電常數與電極化。
圖3:白鎢礦DyCrO4磁場依賴的磁化強度、磁介電效應、電極化及線性磁電系數。
圖4:白鎢礦DyCrO4不同磁場下的中子衍射譜與高場下可能的磁結構。
圖5:白鎢礦DyCrO4溫度與磁場依賴的相圖。
下載附件>> NPG Asia Materials 11, 50(2019).pdf
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